中国科大苏州高研院实现光电催化己二酸的高效高选择性合成

近日，中国科大苏州高研院刘东老师课题组与化学与材料科学学院熊宇杰教授团队合作在光电催化增值化学品合成领域取得新进展，相关研究成果以“Selective photoelectrochemical synthesis of adipic acid using single-atom Ir decorated α-Fe2O3 photoanode”为题发表在国际知名期刊《Nature Communications》上。

高效、高选择性地合成高附加值化学品是现代化工制造的关键目标。光电催化技术作为一种将太阳能直接转化为化学能的绿色途径，为实现这一目标提供了可持续的解决方案。然而，在原子水平上理解和调控光电催化有机合成的反应过程仍然是一项挑战。针对工业上合成己二酸这一反应排放有大量N2O污染物的问题，本研究报道了一种在温和条件下利用光电催化方法选择性氧化环己酮为己二酸的策略。具体来说，研究人员们开发了一种单原子Ir修饰的Ti掺杂Fe2O3光阳极材料，在光-电协同作用下，以水为氧源，实现了己二酸的高效、高选择性生产。机理研究揭示了一种在原子水平上由光生空穴驱动的吸附*OH转移的非自由基反应机制。此外，将该光阳极和单片式非晶硅基光阴极集成可实现具有长期稳定性的无偏压驱动光电催化己二酸合成。该研究为高效、选择性和可持续的光电催化氧化反应提供了合理的设计策略，同时在原子水平上为光电催化反应机制提供了深刻的见解。

无偏压驱动的光电催化环己酮氧化为己二酸的反应装置示意图

论文第一作者为中国科大博士研究生司圣和，熊宇杰教授和刘东特任教授、山东大学程合峰教授为共同通讯作者。该工作得到了山东大学黄柏标教授团队的大力支持，该工作还得到了国家自然科学基金等项目的支持，也得了合肥光源以及中国科大理化科学实验中心、微纳研究与制造中心、超算中心、苏州高等研究院理化实验平台的支持。